Нанокатализаторы палладия

Нанокатализаторы палладия

Нанокатализаторы палладия


Чем интересен палладий?
Благодаря своим уникальным свойствам палладий находит широкое применение в таких отраслях, как катализ, водородная энергетика, медицина. Материалы на основе палладия активно используются в нефтехимической промышленности, в автомобильной промышленности, при производстве сенсоров и целого ряда прочих устройств. Палладий является наиболее предпочтительным материалом при производстве катализаторов для целого ряда промышленно значимых реакций, таких как селективное гидрирование углеводородов, окисление спиртов и метана.

Pd-P4VP.jpg
Место для науки
В условиях протекания каталитических реакций в наночастицах палладия образуются гидридные, карбидные и оксидные фазы. Образование этих фаз может существенным образом изменять каталитическую активность и селективность материала. Несмотря на большое числа теоретических и экспериментальных работ, вопросы понимания взаимосвязи между структурой и каталитической активностью, а также построения механистических картин каталитических реакций на поверхности наночастиц палладия до сих пор остаются открытыми. Именно поэтому изучение фазовых переходов в наночастицах палладия и их влияния на каталитические свойства является задачей, имеющей большую практическую и фундаментальную научную значимость.
Что делаем мы?
Мы исследуем изменения атомной и электронной структуры палладиевых катализаторов методами спектроскопии рентгеновского поглощения и рентгеновской дифракции в режимах in situ, operando, а также с высоким разрешением по времени. Термин "operando" означает, что измерения проводятся при реалистичных технологических условиях, когда образец реально работает в качестве катализатора в выбранной модельной реакции (например, при гидрировании ацетилена или окислении спиртов). Нами был предложен метод, который позволяет различать гидридные, оксидные и карбидные фазы, а также их распределение в объеме наночастиц, на основе одновременно применения методов рентгеновской дифракции, EXAFS и XANES. В частности нам был разработан ряд новых и оригинальных методик для анализа спектров XANES в совокупности с теоретическими расчетами атомной и электронной структуры.

По направлению работают


1 1 8 8 1 1 2 1

Исследования ведутся в сотрудичестве с


9 9 9 9 1





Публикации по направлению


Всего отобрано 37 публикаций с суммарным значением Impact-factor = 222.471

1. J. Dallenes, J. Wuyts, N. Van Velthoven, A. Krajnc, G. Mali, O. A. Usoltsev, A. L. Bugaev & D. De Vos "Zeolites as equilibrium-shifting agents in shuttle catalysis" Nature Catalysis 2023 6 495–505 (Impact-factor: 47.253 ) DOI: 10.1038/s41929-023-00967-8  

2. O. A. Usoltsev, A. A. Skorynina, B. O. Protsenko, V. Martin-Diaconescu, R. Pellegrini, A. V. Soldatov, J. van Bokhoven, A. L. Bugaeva "Evolution of surface and bulk structure of supported palladium nanoparticles by in situ X-ray absorption and infrared spectroscopies: Effect of temperature, CO and CH4 gas" Applied Surface Science 2023 614 156171 (Impact-factor: 7.392 ) DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.156171

3. Andrei A. Tereshchenko, Vera V. Butova, Alexander A. Guda, Olga A. Burachevskaya, Aram L. Bugaev, Aleksei N. Bulgakov, Alina A. Skorynina, Yury V. Rusalev, Ilya V. Pankov, Vadim A. Volochaev, Majd Al-Omoush, Ilya V. Ozhogin, Gennadii S. Borodkin, and Alexander V. Soldatov "Rational Functionalization of UiO-66 with Pd Nanoparticles: Synthesis and In Situ Fourier-Transform Infrared Monitoring " Inorganic Chemistry 2022 61 (9) 3875-3885 (Impact-factor: 4.93 ) DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c03340

4. Andrei Tereshchenko, Danil Pashkov, Alexander Guda, Sergey Guda, Yury Rusalev, Alexander Soldatov "Adsorption Sites on Pd Nanoparticles Unraveled by Machine-Learning Potential with Adaptive Sampling" Molecules 2022 27 (2) 357 (Impact-factor: 4.412 ) DOI: 10.3390/molecules27020357  

5. A. L. Bugaev, O. A. Usoltsev, A. A. Guda, K. A. Lomachenko, M. Brunelli, E. Groppo, R. Pellegrini, A. V. Soldatov, J. A. van Bokhoven "Hydrogenation of ethylene over palladium: Evolution of the catalyst structure by operando synchrotron-based techniques" Faraday Discussions 2021 229 197-207 (Impact-factor: 4.008 ) DOI: 10.1039/C9FD00139E  

6. A. Yu. Pnevskaya, E. G. Kozyr, B. J. F. Al-Jaf, O. A. Usoltsev "First Principal Simulation of Palladium Nanocatalysts Surfaces" Journal of Surface Investigation: X-ray, Synchrotron and Neutron Techniques 2021 15 1270–1277 (Impact-factor: 0.594 ) DOI: 10.1134/S102745102106015X

7. A. Ramirez, P. Ticali, D. Salusso, T. Cordero-Lanzac, S. Ould-Chikh, C. Ahoba-Sam, A. L. Bugaev, E. Borfecchia, S. Morandi, M. Signorile, S. Bordiga, J. Gascon, and U. Olsbye "Multifunctional Catalyst Combination for the Direct Conversion of CO2 to Propane" JACS Au 2021 1 (9) 1719-1732 DOI: 10.1021/jacsau.1c00302  

8. J. Vercammen, M. Bocus, S. Neale, Aram Bugaev, S, Van Minnebruggen, J. Hajek, P. Tomkins, Alexander Soldatov, A. Krajnc, G. Mali, V. Van Speybroeck, D. E. De Vos "Shape-Selective C-H Activation of Aromatics to Biarylic Compounds Using Molecular Palladium in Zeolites" Nature Catalysis 2020 3 1002–1009 (Impact-factor: 41.813 ) DOI: 10.1038/s41929-020-00533-6  

9. N. Van Velthoven, M. Henrion, J. Dallenes, A. Krajnc, A.L. Bugaev, P. Liu, S. Bals, A.V. Soldatov, G. Mali, D.E. De Vos "S,O-Functionalized Metal-Organic Frameworks as Heterogeneous Single-Site Catalysts for the Oxidative Alkenylation of Arenes via C-H activation" ACS Catalysis 2020 10 (9) 5077-5085 (Impact-factor: 13.084 ) DOI: 10.1021/acscatal.0c00801

10. N. Van Velthoven, Y. Wang, H. Van Hees, M. Henrion, A.L. Bugaev, G. Gracy, K. Amro, A.V. Soldatov, J.G. Alauzun, P. H. Mutin, and D.E. De Vos "Heterogeneous Single-Site Catalysts for C-H Activation Reactions: Pd(II)-loaded S,O-Functionalized Metal Oxide-Bisphosphonates" ACS Applied Materials & Interfaces 2020 12 (42) 47457–47466 (Impact-factor: 9.229 ) DOI: 10.1021/acsami.0c12325

11. A. Bugaev, M. Zabilskiy, A. Skorynina, O. Usoltsev, A. Soldatov, J. van Bokhoven "In situ formation of surface and bulk oxides in small palladium nanoparticles" Chemical Communications 2020 56 13097-13100 (Journal Cover) (Impact-factor: 6.222 ) DOI: 10.1039/D0CC05050D  

12. C. Ahoba-Sam, E. Borfecchia, A. Lazzarini, A. Bugaev, A. A. Isah, M. Taoufik, S. Bordiga, U. Olsbye "On the conversion of CO2 to value added products over composite PdZn and H-ZSM-5 catalysts: excess Zn over Pd, a compromise or a penalty?" Catalysis Science & Technology 2020 10 (13) 4373-4385 (Impact-factor: 6.119 ) DOI: 10.1039/d0cy00440e

13. Andrei Tereshchenko, Alexander A. Guda, Vladimir Polyakov, Yury V. Rusalev, Vera Butova and Alexander V Soldatov "Pd nanoparticles growth monitored by DRIFT spectroscopy of adsorbed CO" Analyst 2020 145 7534-7540 (Impact-factor: 3.978 ) DOI: 10.1039/D0AN01303J

14. O.A. Usoltsev, A.L. Bugaev, A.A. Guda, S.A. Guda, A.V. Soldatov "Absorption of hydrocarbons on palladium catalysts: From simple models towards machine learning analysis of X-ray absorption spectroscopy data" Topics in Catalysis 2020 63 58–65 (Impact-factor: 2.910 ) DOI: 10.1007/s11244-020-01221-2

15. A.A. Skorynina, A.A. Tereshchenko, O.A. Usoltsev, A.L. Bugaev, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, E. Groppo, R. Pellegrini, C. Lamberti, A.V. Soldatov "Time-dependent carbide phase formation in palladium nanoparticles" Radiation Physics and Chemistry 2020 175 108079 (Impact-factor: 2.858 ) DOI: 10.1016/j.radphyschem.2018.11.033  

16. E.G. Kamyshova, A.A. Skorynina, A. L. Bugaev, C. Lamberti, A.V. Soldatov "Formation and growth of Pd nanoparticles in UiO-67 MOF by in situ EXAFS" Radiation Physics and Chemistry 2020 175 108144 (Impact-factor: 2.858 ) DOI: 10.1016/j.radphyschem.2019.02.003  

17. Kirichkov M.V., Bugaev A.L., Skorynina A.A., Butova V.V., Budnyk A.P., Guda A.A., Trigub A.L., Soldatov A.V. "In situ time-resolved decomposition of β-hydride phase in palladium nanoparticles coated with metal-organic framework" Metals 2020 10 (6) 810 (Impact-factor: 2.259 ) DOI: 10.3390/met10060810

18. A. L. Bugaev, A. A. Guda, I. A. Pankin, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Longo, A. V. Soldatov, C. Lamberti "The role of palladium carbides in the catalytic hydrogenation of ethylene over supported palladium nanoparticles" Catalysis Today 2019 336 40-44 (Impact-factor: 4.888 ) DOI: 10.1016/j.cattod.2019.02.068  

19. Guda, A. A.; Guda, S. A.; Lomachenko, K. A.; Soldatov, M. A.; Pankin, I. A.; Soldatov, A. V.; Braglia, L.; Bugaev, A. L.; Martini, A.; Signorile, M.; Groppo, E.; Piovano, A.; Borfecchia, E.; Lamberti, C. "Quantitative structural determination of active sites from in situ and operando XANES spectra: From standard ab initio simulations to chemometric and machine learning approaches" Catalysis Today 2019 336 3-21 (Impact-factor: 4.888 ) DOI: 10.1016/j.cattod.2018.10.071

20. A. Tereshchenko, V. Polyakov, A. Guda, T. Lastovina, Yu. Pimonova, A. Bulgakov, A. Tarasov, L. Kustov, V. Butova, A. Trigub and A. Soldatov "Ultra-Small Pd Nanoparticles on Ceria as an Advanced Catalyst for CO Oxidation" Catalysts 2019 9 (4) 385 (Impact-factor: 3.465 ) DOI: 10.3390/catal9040385  

21. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, A.V. Soldatov "Kinetics of the Atomic Structure of Palladium Nanoparticles during the Desorption of Hydrogen According to X-Ray Diffraction" JETP Letters 2019 109 (9) 594–599 (Impact-factor: 1.412 ) DOI: 10.1134/S002136401909008X  

22. A.L. Bugaev, A.A. Skorynina, E.G. Kamyshova, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, A.V. Soldatov, C. Lamberti "In situ X-ray absorption spectroscopy data during formation of active Pt- and Pd-sites in functionalized UiO-67 metal-organic frameworks" Data in Brief 2019 25 104280 DOI: 10.1016/j.dib.2019.104280

23. A. L. Bugaev, A. A. Guda, I. A. Pankin, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Longo, A. V. Soldatov, C. Lamberti "Operando X-ray absorption spectra and mass spectrometry data during hydrogenation of ethylene over palladium nanoparticles" Data in Brief 2019 24 103954 DOI: 10.1016/j.dib.2019.103954  

24. E. Groppo, A. Lazzarini, M. Carosso, A.L. Bugaev, M. Manzoli, R. Pellegrini, C. Lamberti, D. Banerjee, A. Longo "Dynamic behavior of Pd/P4VP catalyst during the aerobic oxidation of 2-propanol: a simultaneous SAXS/XAS/MS operando study" ACS Catalysis 2018 8 6870–6881 (Impact-factor: 12.221 ) DOI: 10.1021/acscatal.8b01421  

25. A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, I.A. Pankin, Yu.V. Rusalev, H. Emerich, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Palladium Carbide and Hydride Formation in the Bulk and at the Surface of Palladium Nanoparticles" The Journal of Physical Chemistry C 2018 122 (22) 12029–12037 (Impact-factor: 4.536 ) DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b11473  

26. R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, M. Bowker, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "The challenges of characterising nanoparticulate catalysts: general discussion" Faraday Discussions 2018 208 339-394 (Impact-factor: 3.427 ) DOI: 10.1039/C8FD90014K  

27. R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "Theory as a driving force to understand reactions on nanoparticles: general discussion" Faraday Discussions 2018 208 147-185 (Impact-factor: 3.427 ) DOI: 10.1039/C8FD90013B  

28. A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, R. Pellegrini, M. Carosso, J. Vitillo, E. Groppo, J. van Bokhoven, A.V. Soldatov and C. Lamberti "Time-resolved operando studies of carbon supported Pd nanoparticles under hydrogenation reactions by X-ray diffraction and absorption" Faraday Discussions 2018 208 187-205 (Impact-factor: 3.427 ) DOI: 10.1039/C7FD00211D  

29. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, E.G. Kamyshova, M.A Soldatov, G. Kaur, S. Øien-Ødegaard, L. Braglia, A. Lazzarini, M. Manzoli, S. Bordiga, U. Olsbye, K. Petter Lillerud, A.V Soldatov and C. Lamberti "Operando study of palladium nanoparticles inside UiO-67 MOF for catalytic hydrogenation of hydrocarbons" Faraday Discussions 2018 208 287-306 (Impact-factor: 3.427 ) DOI: 10.1039/C7FD00224F  

30. A. Bugaev , V. Polyakov, A. Tereshchenko, A. Isaeva, A. Skorynina, E. Kamyshova, A. Budnyk, T. Lastovina, A. Soldatov "Chemical Synthesis and Characterization of Pd/SiO2: The Effect of Chemical Reagent" Metals 2018 8 (2) 135 (Impact-factor: 1.984 ) DOI: 10.3390/met8020135    

31. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, V.V. Shapovalov, A. Lazzarini, J.G. Vitillo, L.A. Bugaev, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Core-shell structure of palladium hydride nanoparticles revealed by combined X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction" Journal of Physical Chemistry C 2017 121 (33) 18202–18213 (Journal Cover) (Impact-factor: 4.536 ) DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04152  

32. A.L. Bugaev, A.A. Guda, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Piovano, H. Emerich, A.V. Soldatov, L.A. Bugaev, V.P. Dmitriev, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "In Situ Formation of Hydrides and Carbides in Palladium Catalyst: When XANES is better than EXAFS and XRD" Catalysis Today 2017 283 (1) 119–126 (Impact-factor: 4.312 ) DOI: 10.1016/j.cattod.2016.02.065  

33. A. L. Bugaev, A. A. Guda, K. A. Lomachenko, A. Lazzarini, V. V. Srabionyan, J. G. Vitillo, A. Piovano, E. Groppo, L. A. Bugaev, A. V. Soldatov, V. P. Dmitriev, R. Pellegrini, J. A. van Bokhoven and C. Lamberti "Hydride phase formation in carbon supported palladium hydride nanoparticles by in situ EXAFS and XRD" Journal of Physics: Conference Series 2016 712 (1) 012032 DOI: 10.1088/1742-6596/712/1/012032    

34. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, L.A. Bugaev, A.V. Soldatov "Pd hydride and carbide studied by means of Pd K-edge X-ray absorption near-edge structure analysis" Bulletin of the Russian Academy of Sciences. Physics 2015 79 (9) 1180-1185 (Impact-factor: 0.313 ) DOI: 10.3103/s1062873815010098    

35. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, V.V. Srabionyan, L.A. Bugaev, A.V. Soldatov, C. Lamberti, V.P. Dmitriev, J.A. van Bokhoven "Temperature- and Pressure-Dependent Hydrogen Concentration in Supported PdH x Nanoparticles by Pd K-Edge X-ray Absorption Spectroscopy" The Journal of Physical Chemistry C 2014 118 (19) 10416-10423 (Impact-factor: 4.772 ) DOI: 10.1021/jp500734p    

36. V.V. Srabionyan, A.L. Bugaev, V.V. Pryadchenko, L.A. Avakyan, J.A. van Bokhoven, L.A. Bugaev "EXAFS study of size dependence of atomic structure in palladium nanoparticles" Journal of Physics and Chemistry of Solids 2014 75 (4) 470-476 (Impact-factor: 1.517 ) DOI: 10.1016/j.jpcs.2013.12.012    

37. A.L. Bugaev, V.V. Srabionyan, A.V. Soldatov, L.A. Bugaev, J.A. van Bokhoven "The role of hydrogen in formation of Pd XANES in Pd-nanoparticles" Journal of Physics: Conference Series 2013 430 (1) 012028 DOI: 10.1088/1742-6596/430/1/012028