Нанокатализаторы палладия
Нанокатализаторы палладия

Нанокатализаторы палладия


Чем интересен палладий?
Благодаря своим уникальным свойствам палладий находит широкое применение в таких отраслях, как катализ, водородная энергетика, медицина. Материалы на основе палладия активно используются в нефтехимической промышленности, в автомобильной промышленности, при производстве сенсоров и целого ряда прочих устройств. Палладий является наиболее предпочтительным материалом при производстве катализаторов для целого ряда промышленно значимых реакций, таких как селективное гидрирование углеводородов, окисление спиртов и метана.
Место для науки
В условиях протекания каталитических реакций в наночастицах палладия образуются гидридные, карбидные и оксидные фазы. Образование этих фаз может существенным образом изменять каталитическую активность и селективность материала. Несмотря на большое числа теоретических и экспериментальных работ, вопросы понимания взаимосвязи между структурой и каталитической активностью, а также построения механистических картин каталитических реакций на поверхности наночастиц палладия до сих пор остаются открытыми. Именно поэтому изучение фазовых переходов в наночастицах палладия и их влияния на каталитические свойства является задачей, имеющей большую практическую и фундаментальную научную значимость.
Что делаем мы?
Мы исследуем изменения атомной и электронной структуры палладиевых катализаторов методами спектроскопии рентгеновского поглощения и рентгеновской дифракции в режимах in situ, operando, а также с высоким разрешением по времени. Термин "operando" означает, что измерения проводятся при реалистичных технологических условиях, когда образец реально работает в качестве катализатора в выбранной модельной реакции (например, при гидрировании ацетилена или окислении спиртов). Нами был предложен метод, который позволяет различать гидридные, оксидные и карбидные фазы, а также их распределение в объеме наночастиц, на основе одновременно применения методов рентгеновской дифракции, EXAFS и XANES. В частности нам был разработан ряд новых и оригинальных методик для анализа спектров XANES в совокупности с теоретическими расчетами атомной и электронной структуры.

По направлению работают


1 8 8 8 8 1 1 1

Исследования ведутся в сотрудичестве с


9 9 9 9 1





Публикации по направлению


Всего отобрано 17 публикаций с суммарным значением Impact-factor = 53.829

1. Guda, A. A.; Guda, S. A.; Lomachenko, K. A.; Soldatov, M. A.; Pankin, I. A.; Soldatov, A. V.; Braglia, L.; Bugaev, A. L.; Martini, A.; Signorile, M.; Groppo, E.; Piovano, A.; Borfecchia, E.; Lamberti, C. "Quantitative structural determination of active sites from in situ and operando XANES spectra: From standard ab initio simulations to chemometric and machine learning approaches" Catalysis Today 2019 in press (Impact-factor: 4.667) DOI: 10.1016/j.cattod.2018.10.071

2. Skorynina et al. "Time-dependent carbide phase formation in palladium nanoparticles" Radiation Physics and Chemistry 2019 (Impact-factor: 1.435)

3. Bugaev, et al. "Formation and growth of Pd nanoparticles in UiO-67 MOF by in situ EXAFS" Radiation Physics and Chemistry 2019 accepted (Impact-factor: 1.435)

4. E. Groppo, A. Lazzarini, M. Carosso, A.L. Bugaev, M. Manzoli, R. Pellegrini, C. Lamberti, D. Banerjee, A. Longo "Dynamic behavior of Pd/P4VP catalyst during the aerobic oxidation of 2-propanol: a simultaneous SAXS/XAS/MS operando study" ACS Catalysis 2018 8 6870–6881 (Impact-factor: 10.614) DOI: 10.1021/acscatal.8b01421  

5. A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, I.A. Pankin, Yu.V. Rusalev, H. Emerich, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Palladium Carbide and Hydride Formation in the Bulk and at the Surface of Palladium Nanoparticles" The Journal of Physical Chemistry C 2018 122 (22) 12029–12037 (Impact-factor: 4.536) DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b11473

6. R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, M. Bowker, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "The challenges of characterising nanoparticulate catalysts: general discussion" Faraday Discussions 2018 208 339-394 (Impact-factor: 3.427) DOI: 10.1039/C8FD90014K

7. R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "Theory as a driving force to understand reactions on nanoparticles: general discussion" Faraday Discussions 2018 208 147-185 (Impact-factor: 3.427) DOI: 10.1039/C8FD90013B

8. A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, R. Pellegrini, M. Carosso, J. Vitillo, E. Groppo, J. van Bokhoven, A.V. Soldatov and C. Lamberti "Time-resolved operando studies of carbon supported Pd nanoparticles under hydrogenation reactions by X-ray diffraction and absorption" Faraday Discussions 2018 208 187-205 (Impact-factor: 3.427) DOI: 10.1039/C7FD00211D

9. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, E.G. Kamyshova, M.A Soldatov, G. Kaur, S. Øien-Ødegaard, L. Braglia, A. Lazzarini, M. Manzoli, S. Bordiga, U. Olsbye, K. Petter Lillerud, A.V Soldatov and C. Lamberti "Operando study of palladium nanoparticles inside UiO-67 MOF for catalytic hydrogenation of hydrocarbons" Faraday Discussions 2018 208 287-306 (Impact-factor: 3.427) DOI: 10.1039/C7FD00224F  

10. A. Bugaev , V. Polyakov, A. Tereshchenko, A. Isaeva, A. Skorynina, E. Kamyshova, A. Budnyk, T. Lastovina, A. Soldatov "Chemical Synthesis and Characterization of Pd/SiO2: The Effect of Chemical Reagent" Metals 2018 8 (2) 135 (Impact-factor: 1.984) DOI: 10.3390/met8020135    

11. A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, V.V. Shapovalov, A. Lazzarini, J.G. Vitillo, L.A. Bugaev, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Core-shell structure of palladium hydride nanoparticles revealed by combined X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction" Journal of Physical Chemistry C 2017 121 (33) 18202–18213 (Journal Cover) (Impact-factor: 4.536) DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04152  

12. A.L. Bugaev, A.A. Guda, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Piovano, H. Emerich, A.V. Soldatov, L.A. Bugaev, V.P. Dmitriev, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "In Situ Formation of Hydrides and Carbides in Palladium Catalyst: When XANES is better than EXAFS and XRD" Catalysis Today 2017 283 (1) 119–126 (Impact-factor: 4.312) DOI: 10.1016/j.cattod.2016.02.065  

13. A. L. Bugaev, A. A. Guda, K. A. Lomachenko, A. Lazzarini, V. V. Srabionyan, J. G. Vitillo, A. Piovano, E. Groppo, L. A. Bugaev, A. V. Soldatov, V. P. Dmitriev, R. Pellegrini, J. A. van Bokhoven and C. Lamberti "Hydride phase formation in carbon supported palladium hydride nanoparticles by in situ EXAFS and XRD" Journal of Physics: Conference Series 2016 712 (1) 012032 DOI: 10.1088/1742-6596/712/1/012032    

14. Aram L. Bugaev, Alexander A. Guda, Kirill A. Lomachenko, Lusegen A. Bugaev, Alexander V. Soldatov "Pd hydride and carbide studied by means of Pd K-edge X-ray absorption near-edge structure analysis" Bulletin of the Russian Academy of Sciences. Physics 2015 79 (9) 1180-1185 (Impact-factor: 0.313) DOI: 10.3103/s1062873815010098    

15. Aram L. Bugaev, Alexander A. Guda, Kirill A. Lomachenko, Vasiliy V. Srabionyan, Lusegen A. Bugaev, Alexander V. Soldatov, Carlo Lamberti, Vladimir P. Dmitriev, Jeroen A. van Bokhoven "Temperature- and Pressure-Dependent Hydrogen Concentration in Supported PdH x Nanoparticles by Pd K-Edge X-ray Absorption Spectroscopy" The Journal of Physical Chemistry C 2014 118 (19) 10416-10423 (Impact-factor: 4.772) DOI: 10.1021/jp500734p    

16. Vasiliy V. Srabionyan, Aram L. Bugaev, Vasiliy V. Pryadchenko, Leon A. Avakyan, Jeroen A. van Bokhoven, Lusegen A. Bugaev "EXAFS study of size dependence of atomic structure in palladium nanoparticles" Journal of Physics and Chemistry of Solids 2014 75 (4) 470-476 (Impact-factor: 1.517) DOI: 10.1016/j.jpcs.2013.12.012    

17. Aram L. Bugaev, Vasiliy V. Srabionyan, Alexander V. Soldatov, Lusegen A. Bugaev, Jeroen A. van Bokhoven "The role of hydrogen in formation of Pd XANES in Pd-nanoparticles" Journal of Physics: Conference Series 2013 430 (1) 012028 DOI: 10.1088/1742-6596/430/1/012028