Нанокатализаторы палладия
Чем интересен палладий?
Благодаря своим уникальным свойствам палладий находит широкое применение в таких отраслях, как катализ, водородная энергетика, медицина. Материалы на основе палладия активно используются в нефтехимической промышленности, в автомобильной промышленности, при производстве сенсоров и целого ряда прочих устройств. Палладий является наиболее предпочтительным материалом при производстве катализаторов для целого ряда промышленно значимых реакций, таких как селективное гидрирование углеводородов, окисление спиртов и метана.
Место для науки
В условиях протекания каталитических реакций в наночастицах палладия образуются гидридные, карбидные и оксидные фазы. Образование этих фаз может существенным образом изменять каталитическую активность и селективность материала. Несмотря на большое числа теоретических и экспериментальных работ, вопросы понимания взаимосвязи между структурой и каталитической активностью, а также построения механистических картин каталитических реакций на поверхности наночастиц палладия до сих пор остаются открытыми. Именно поэтому изучение фазовых переходов в наночастицах палладия и их влияния на каталитические свойства является задачей, имеющей большую практическую и фундаментальную научную значимость.Что делаем мы?
Мы исследуем изменения атомной и электронной структуры палладиевых катализаторов методами спектроскопии рентгеновского поглощения и рентгеновской дифракции в режимах in situ, operando, а также с высоким разрешением по времени. Термин "operando" означает, что измерения проводятся при реалистичных технологических условиях, когда образец реально работает в качестве катализатора в выбранной модельной реакции (например, при гидрировании ацетилена или окислении спиртов). Нами был предложен метод, который позволяет различать гидридные, оксидные и карбидные фазы, а также их распределение в объеме наночастиц, на основе одновременно применения методов рентгеновской дифракции, EXAFS и XANES. В частности нам был разработан ряд новых и оригинальных методик для анализа спектров XANES в совокупности с теоретическими расчетами атомной и электронной структуры.По направлению работают
Публикации по направлению
1.
A. L. Bugaev, O. A. Usoltsev, A. A. Guda, K. A. Lomachenko, M. Brunelli, E. Groppo, R. Pellegrini, A. V. Soldatov, J. A. van Bokhoven "Hydrogenation of ethylene over palladium: Evolution of the catalyst structure by operando synchrotron-based techniques"
Faraday Discussions
2021
in press
(Impact-factor: 3.712 )
DOI: 10.1039/C9FD00139E
2.
J. Vercammen, M. Bocus, S. Neale, Aram Bugaev, S, Van Minnebruggen, J. Hajek, P. Tomkins, Alexander Soldatov, A. Krajnc, G. Mali, V. Van Speybroeck, D. E. De Vos "Shape-Selective C-H Activation of Aromatics to Biarylic Compounds Using Molecular Palladium in Zeolites"
Nature Catalysis
2020
3
1002–1009
(Impact-factor: 30.471 )
DOI: 10.1038/s41929-020-00533-6
3.
N. Van Velthoven, M. Henrion, J. Dallenes, A. Krajnc, A.L. Bugaev, P. Liu, S. Bals, A.V. Soldatov, G. Mali, D.E. De Vos "S,O-Functionalized Metal-Organic Frameworks as Heterogeneous Single-Site Catalysts for the Oxidative Alkenylation of Arenes via C-H activation"
ACS Catalysis
2020
10
(9)
5077-5085
(Impact-factor: 12.221 )
DOI: 10.1021/acscatal.0c00801
4.
N. Van Velthoven, Y. Wang, H. Van Hees, M. Henrion, A.L. Bugaev, G. Gracy, K. Amro, A.V. Soldatov, J.G. Alauzun, P. H. Mutin, and D.E. De Vos "Heterogeneous Single-Site Catalysts for C-H Activation Reactions: Pd(II)-loaded S,O-Functionalized Metal Oxide-Bisphosphonates"
ACS Applied Materials & Interfaces
2020
12
(42)
47457–47466
(Impact-factor: 8.758 )
DOI: 10.1021/acsami.0c12325
5.
A. Bugaev, M. Zabilskiy, A. Skorynina, O. Usoltsev, A. Soldatov, J. van Bokhoven "In situ formation of surface and bulk oxides in small palladium nanoparticles"
Chemical Communications
2020
56
13097-13100 (Journal Cover)
(Impact-factor: 5.996 )
DOI: 10.1039/D0CC05050D
6.
C. Ahoba-Sam, E. Borfecchia, A. Lazzarini, A. Bugaev, A. A. Isah, M. Taoufik, S. Bordiga, U. Olsbye "On the conversion of CO2 to value added products over composite PdZn and H-ZSM-5 catalysts: excess Zn over Pd, a compromise or a penalty?"
Catalysis Science & Technology
2020
10
(13)
4373-4385
(Impact-factor: 5.721 )
DOI: 10.1039/d0cy00440e
7.
Andrei Tereshchenko, Alexander A. Guda, Vladimir Polyakov, Yury V. Rusalev, Vera Butova and Alexander V Soldatov "Pd nanoparticles growth monitored by DRIFT spectroscopy of adsorbed CO"
Analyst
2020
145
7534-7540
(Impact-factor: 3.978 )
DOI: 10.1039/D0AN01303J
8.
Kirichkov M.V., Bugaev A.L., Skorynina A.A., Butova V.V., Budnyk A.P., Guda A.A., Trigub A.L., Soldatov A.V. "In situ time-resolved decomposition of β-hydride phase in palladium nanoparticles coated with metal-organic framework"
Metals
2020
10
(6)
810
(Impact-factor: 2.259 )
DOI: 10.3390/met10060810
9.
O.A. Usoltsev, A.L. Bugaev, A.A. Guda, S.A. Guda, A.V. Soldatov "Absorption of hydrocarbons on palladium catalysts: From simple models towards machine learning analysis of X-ray absorption spectroscopy data"
Topics in Catalysis
2020
63
58–65
(Impact-factor: 2.226 )
DOI: 10.1007/s11244-020-01221-2
10.
A.A. Skorynina, A.A. Tereshchenko, O.A. Usoltsev, A.L. Bugaev, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, E. Groppo, R. Pellegrini, C. Lamberti, A.V. Soldatov "Time-dependent carbide phase formation in palladium nanoparticles"
Radiation Physics and Chemistry
2020
175
108079
(Impact-factor: 2.110 )
DOI: 10.1016/j.radphyschem.2018.11.033
11.
E.G. Kamyshova, A.A. Skorynina, A. L. Bugaev, C. Lamberti, A.V. Soldatov "Formation and growth of Pd nanoparticles in UiO-67 MOF by in situ EXAFS"
Radiation Physics and Chemistry
2020
175
108144
(Impact-factor: 2.110 )
DOI: 10.1016/j.radphyschem.2019.02.003
12.
A. L. Bugaev, A. A. Guda, I. A. Pankin, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Longo, A. V. Soldatov, C. Lamberti "The role of palladium carbides in the catalytic hydrogenation of ethylene over supported palladium nanoparticles"
Catalysis Today
2019
336
40-44
(Impact-factor: 4.888 )
DOI: 10.1016/j.cattod.2019.02.068
13.
Guda, A. A.; Guda, S. A.; Lomachenko, K. A.; Soldatov, M. A.; Pankin, I. A.; Soldatov, A. V.; Braglia, L.; Bugaev, A. L.; Martini, A.; Signorile, M.; Groppo, E.; Piovano, A.; Borfecchia, E.; Lamberti, C. "Quantitative structural determination of active sites from in situ and operando XANES spectra: From standard ab initio simulations to chemometric and machine learning approaches"
Catalysis Today
2019
336
3-21
(Impact-factor: 4.888 )
DOI: 10.1016/j.cattod.2018.10.071
14.
A. Tereshchenko, V. Polyakov, A. Guda, T. Lastovina, Yu. Pimonova, A. Bulgakov, A. Tarasov, L. Kustov, V. Butova, A. Trigub and A. Soldatov "Ultra-Small Pd Nanoparticles on Ceria as an Advanced Catalyst for CO Oxidation"
Catalysts
2019
9
(4)
385
(Impact-factor: 3.465 )
DOI: 10.3390/catal9040385
15.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, A.V. Soldatov "Kinetics of the Atomic Structure of Palladium Nanoparticles during the Desorption of Hydrogen According to X-Ray Diffraction"
JETP Letters
2019
109
(9)
594–599
(Impact-factor: 1.412 )
DOI: 10.1134/S002136401909008X
16.
A.L. Bugaev, A.A. Skorynina, E.G. Kamyshova, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, A.V. Soldatov, C. Lamberti "In situ X-ray absorption spectroscopy data during formation of active Pt- and Pd-sites in functionalized UiO-67 metal-organic frameworks"
Data in Brief
2019
25
104280
DOI: 10.1016/j.dib.2019.104280
17.
A. L. Bugaev, A. A. Guda, I. A. Pankin, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Longo, A. V. Soldatov, C. Lamberti "Operando X-ray absorption spectra and mass spectrometry data during hydrogenation of ethylene over palladium nanoparticles"
Data in Brief
2019
24
103954
DOI: 10.1016/j.dib.2019.103954
18.
E. Groppo, A. Lazzarini, M. Carosso, A.L. Bugaev, M. Manzoli, R. Pellegrini, C. Lamberti, D. Banerjee, A. Longo "Dynamic behavior of Pd/P4VP catalyst during the aerobic oxidation of 2-propanol: a simultaneous SAXS/XAS/MS operando study"
ACS Catalysis
2018
8
6870–6881
(Impact-factor: 12.221 )
DOI: 10.1021/acscatal.8b01421
19.
A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, I.A. Pankin, Yu.V. Rusalev, H. Emerich, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Palladium Carbide and Hydride Formation in the Bulk and at the Surface of Palladium Nanoparticles"
The Journal of Physical Chemistry C
2018
122
(22)
12029–12037
(Impact-factor: 4.536 )
DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b11473
20.
R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, M. Bowker, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "The challenges of characterising nanoparticulate catalysts: general discussion"
Faraday Discussions
2018
208
339-394
(Impact-factor: 3.427 )
DOI: 10.1039/C8FD90014K
21.
R. Arrigo, K. Badmus, F. Baletto, M. Boeije, K. Brinkert, A. Bugaev, V. Bukhtiyarov, et al. "Theory as a driving force to understand reactions on nanoparticles: general discussion"
Faraday Discussions
2018
208
147-185
(Impact-factor: 3.427 )
DOI: 10.1039/C8FD90013B
22.
A.L. Bugaev, O.A. Usoltsev, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, A.A. Guda, R. Pellegrini, M. Carosso, J. Vitillo, E. Groppo, J. van Bokhoven, A.V. Soldatov and C. Lamberti "Time-resolved operando studies of carbon supported Pd nanoparticles under hydrogenation reactions by X-ray diffraction and absorption"
Faraday Discussions
2018
208
187-205
(Impact-factor: 3.427 )
DOI: 10.1039/C7FD00211D
23.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, E.G. Kamyshova, M.A Soldatov, G. Kaur, S. Øien-Ødegaard, L. Braglia, A. Lazzarini, M. Manzoli, S. Bordiga, U. Olsbye, K. Petter Lillerud, A.V Soldatov and C. Lamberti "Operando study of palladium nanoparticles inside UiO-67 MOF for catalytic hydrogenation of hydrocarbons"
Faraday Discussions
2018
208
287-306
(Impact-factor: 3.427 )
DOI: 10.1039/C7FD00224F
24.
A. Bugaev , V. Polyakov, A. Tereshchenko, A. Isaeva, A. Skorynina, E. Kamyshova, A. Budnyk, T. Lastovina, A. Soldatov "Chemical Synthesis and Characterization of Pd/SiO2: The Effect of Chemical Reagent"
Metals
2018
8
(2)
135
(Impact-factor: 1.984 )
DOI: 10.3390/met8020135
25.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, V.V. Shapovalov, A. Lazzarini, J.G. Vitillo, L.A. Bugaev, E. Groppo, R. Pellegrini, A.V. Soldatov, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "Core-shell structure of palladium hydride nanoparticles revealed by combined X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction"
Journal of Physical Chemistry C
2017
121
(33)
18202–18213 (Journal Cover)
(Impact-factor: 4.536 )
DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04152
26.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, A. Lazzarini, K.A. Lomachenko, E. Groppo, R. Pellegrini, A. Piovano, H. Emerich, A.V. Soldatov, L.A. Bugaev, V.P. Dmitriev, J.A. van Bokhoven, C. Lamberti "In Situ Formation of Hydrides and Carbides in Palladium Catalyst: When XANES is better than EXAFS and XRD"
Catalysis Today
2017
283
(1)
119–126
(Impact-factor: 4.312 )
DOI: 10.1016/j.cattod.2016.02.065
27.
A. L. Bugaev, A. A. Guda, K. A. Lomachenko, A. Lazzarini, V. V. Srabionyan, J. G. Vitillo, A. Piovano, E. Groppo, L. A. Bugaev, A. V. Soldatov, V. P. Dmitriev, R. Pellegrini, J. A. van Bokhoven and C. Lamberti "Hydride phase formation in carbon supported palladium hydride nanoparticles by in situ EXAFS and XRD"
Journal of Physics: Conference Series
2016
712
(1)
012032
DOI: 10.1088/1742-6596/712/1/012032
28.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, L.A. Bugaev, A.V. Soldatov "Pd hydride and carbide studied by means of Pd K-edge X-ray absorption near-edge structure analysis"
Bulletin of the Russian Academy of Sciences. Physics
2015
79
(9)
1180-1185
(Impact-factor: 0.313 )
DOI: 10.3103/s1062873815010098
29.
A.L. Bugaev, A.A. Guda, K.A. Lomachenko, V.V. Srabionyan, L.A. Bugaev, A.V. Soldatov, C. Lamberti, V.P. Dmitriev, J.A. van Bokhoven "Temperature- and Pressure-Dependent Hydrogen Concentration in Supported PdH x Nanoparticles by Pd K-Edge X-ray Absorption Spectroscopy"
The Journal of Physical Chemistry C
2014
118
(19)
10416-10423
(Impact-factor: 4.772 )
DOI: 10.1021/jp500734p
30.
V.V. Srabionyan, A.L. Bugaev, V.V. Pryadchenko, L.A. Avakyan, J.A. van Bokhoven, L.A. Bugaev "EXAFS study of size dependence of atomic structure in palladium nanoparticles"
Journal of Physics and Chemistry of Solids
2014
75
(4)
470-476
(Impact-factor: 1.517 )
DOI: 10.1016/j.jpcs.2013.12.012
31.
A.L. Bugaev, V.V. Srabionyan, A.V. Soldatov, L.A. Bugaev, J.A. van Bokhoven "The role of hydrogen in formation of Pd XANES in Pd-nanoparticles"
Journal of Physics: Conference Series
2013
430
(1)
012028
DOI: 10.1088/1742-6596/430/1/012028