Мультиспектральная методика диагностики многокомпонентных систем с использованием искусственного интеллекта


Проект направлен на создание методики спектрального анализа многокомпонентных систем. Определение количества фаз и их концентраций в образце требует количественного анализа спектральных данных одновременно из разных энергетических диапазонов. В частности, для уточнения структуры мы будем проводить одновременный количественный анализ трёх областей спектра рентгеновского поглощения (предкрай, ближняя тонкая структура XANES, протяжённая тонкая структура EXAFS) и расширим этот подход на данные упругого рассеяния и инфракрасной спектроскопии. Перечисленные методики являются взаимодополняющими. Так, EXAFS используется для определения координационных чисел и длин связей. Область XANES дополнительно чувствительна к углам связи и зарядовому состоянию поглощающего атома. Предкраевая область содержит информацию о симметрии локального окружения и зарядовом состоянии исследуемых атомов. Частоты и интенсивности колебательных пиков в инфракрасных спектрах дополнительно характеризуют органические фрагменты, окружающие атом 3d металла, к которым спектры рентгеновского поглощения менее чувствительны.
Актуальность проекта объясняется сложностью реальных, а не модельных природных или промышленных образцов. В них одновременно присутствуют несколько фаз, и ставится задача получения информации о свойствах в режиме operando с дальнейшей интерпретацией наблюдаемых процессов на атомарно-молекулярном уровне. В последние годы происходит стремительное развитие источников синхротронного излучения (СИ) и рентгеновских лазеров на свободных электронах. Решение о модернизации и строительстве новых источников СИ принято и в России. Появляются экспериментальные станции, в рамках которых реализованы комбинированные методики: XAS-XRD, XAS-FTIR-Raman, XAS-XRD-XRF и даже XAS-FTIR-XRD-XRF с субмикронным разрешением. В случае комбинации нескольких методов открывается возможность получать дополняющие друг друга данные, что приводит к получению более полных и достоверных результатов. Однако, обработка и интерпретация полученных данных зачастую проводится отдельными группами - экспертами по измерительным методикам в конкретной спектральной области. На сегодняшний день в мире не существует методики и программного обеспечения для одновременного количественного анализа спектральных данных из разных энергетических диапазонов. Особенно ярко это проявляется в спектроскопии рентгеновского поглощения, где количественный анализ предкрая, ближней области XANES, и дальней области EXAFS анализируются принципиально разными теоретическими методами и разными группами учёных. Ещё более глубокое разделение по специализации происходит при переходе от рентгеновской к оптической спектроскопии. Комбинирование нескольких методик для количественного анализа позволит совершить прорыв в анализе сложных многокомпонентных систем. Вместо того, чтобы пытаться подстроить условия эксперимента для варьирования концентрации фаз внутри образца, будет возможно при данных условиях провести идентификацию нескольких фаз по спектральным данным различных энергетических диапазонов. Успех выполнения проекта обуславливается научной новизной предлагаемых решений и способностью команды их реализовать. Мы впервые разработаем метод, основанный на машинном обучении, который позволит (а) оценить объём структурной информации, содержащейся в измеренных спектральных данных (б) определить параметры локальной атомной и электронной структуры исследуемого вещества и соответствующие погрешности. Качество анализа будет определяться передовыми методами (включая Gradient Boosting of Random Trees и нейронными сетями) и максимально полной обучающей выборкой. Последняя будет построена на теоретических спектрах, рассчитанных из первых принципов, и базах экспериментальных спектров. Для обучения алгоритма в ИК диапазоне наряду с теоретическими расчётами будут использованы имеющиеся полные базы данных. Впервые в рамках выполнения проекта будет составлена стандартизованная база данных спектров рентгеновского поглощения. Особое внимание будет уделено влиянию экспериментальных артефактов на точность структурного анализа. Для нивелирования экспериментальных погрешностей будет проведён поиск наилучшей метрики сравнения между теоретическими и экспериментальными спектрами, которая будет достигать экстремума в точке истинных значений структурных параметров. Так будет компенсировано влияние самопоглощения, толщины образца. Разработка данной методики имеет важное практическое применение для широкого круга задач. В частности, в проекте мы покажем применение методики количественного анализа спектральных данных разных энергетических диапазонов для детального понимания принципа работы катализаторов на основе одиночных атомов и молекул. Так мировой спрос на полиэтиленовые (ПЭ) смолы на 2018 год составляет почти 108 тонн, что соответствует коммерческой стоимости более 150 миллионов долларов США, с ожидаемым ростом на 4,0% в 2019 году. На этом рынке катализатор Филлипса (Cr / SiO2) покрывает почти 40% мирового спроса на полиэтилен высокой плотности. Несмотря на промышленную значимость этого катализатора и тот факт, что он был запатентован почти семь десятилетий назад, в специализированной литературе все ещё ведётся обсуждение природы активных центров и степени окисления активных частиц хрома. Мы покажем, как количественный анализ совокупности мультиспектральных данных повышает точность и достоверность определения структурной информации о каталитических центрах хрома по сравнению с независимым анализом каждого спектра в отдельности.


Публикации по направлению


Всего отобрано 0 публикаций с суммарным значением Impact-factor = 0