Новые катализаторы на основе палладия для нефтехимической промышленности: синтез и диагностика при реалистичных технологических условиях.

Грант Президента. Бугаев. 2019-2020

Дата начала работ по гранту: 26.03.2019
Дата окончания работ по гранту: 31.12.2020
Руководитель: Бугаев Арам Лусегенович
Исполнители: Усольцев Олег Андреевич / Скорынина Алина Александровна / Камышова Елизавета Геннадиевна

Нанокатализаторы на основе палладия находят широкое применение в важнейших реакциях нефтехимической промышленностей при переработки органического сырья в продукты более высокой экономической ценности. Даже небольшие изменения в каталитической активности и избирательности имеют значительный экономический эффект, в силу чего рациональный дизайн новых катализаторов, заточенных под конкретную промышленную задачу, является проблемой исключительной научной и практической важности. Несмотря на существенный прогресс в области синтеза и диагностики нанокаталиазторов на основе палладия, механистическое представление о каталитических реакциях на их поверхности до сих пор не сформировано, а получение новых эффективных материалов, как правило, достигается методом проб и ошибок. Анализ большого массива литературных данных в области наноразмерных палладиевых материалов позволяет выделить следующие ключевые в данной области. Во-первых, большинство классических методов исследования структуры, таких как рентгеновская дифракция, оказываются малоинформативными при попытке описания поверхностных явлений и при исследовании нанообъектов. Во-вторых, методы, традиционно используемые для исследования поверхности, включая сканирующую электронную микроскопию, фотоэлектронную и Оже-спектроскопии, требуют либо вакуумных условий, либо проводятся при низких парциальных давлениях реагентов, что осложняет экстраполяцию результатов на область реальных промышленных концентраций, давлений и температур. Наконец, анализ экспериментальных данных затрудняется в силу дисперсии формы, размера и различных структурных параметров, присущих наноразмерным образцам.
Настоящий проект предлагает комплексный подход к определению фундаментальных взаимосвязей структуры и каталитической активности палладиевых нанокатализаторов на основе применения передовых методов химического синтеза для получения модельных катализаторов, современных методов in situ и operando диагностики с проведением исследований на установках мега-класса при реалистичных технологических условиях, а также посредствам внедрения оригинальных методов анализа больших данных и алгоритмов машинного обучения для решения задач в области наук о материалах.


Публикации по направлению


Всего отобрано 6 публикаций с суммарным значением Impact-factor = 35.208

1. M. Stalpaert, K. Janssens, C.s Marquez, M. Henrion, A.L. Bugaev, A.V. Soldatov, and D.E. De Vos "Olefins from Biobased Sugar Alcohols via Selective, Ru-mediated reaction in Catalytic Phosphonium Ionic Liquids" ACS Catalysis 2020 10 (16) 9401–9409 (Impact-factor: 12.221 ) DOI: 10.1021/acscatal.0c02188

2. N. Van Velthoven, Y. Wang, H. Van Hees, M. Henrion, A.L. Bugaev, G. Gracy, K. Amro, A.V. Soldatov, J.G. Alauzun, P. H. Mutin, and D.E. De Vos "Heterogeneous Single-Site Catalysts for C-H Activation Reactions: Pd(II)-loaded S,O-Functionalized Metal Oxide-Bisphosphonates" ACS Applied Materials & Interfaces 2020 (Impact-factor: 8.758 ) DOI: 10.1021/acsami.0c12325

3. A. Bugaev, M. Zabilskiy, A. Skorynina, O. Usoltsev, A. Soldatov, J. van Bokhoven "In situ formation of surface and bulk oxides in small palladium nanoparticles" Chemical Communications 2020 (Impact-factor: 5.996 ) DOI: 10.1039/D0CC05050D

4. A. Martini, S. A. Guda, A. A. Guda, G. Smolentsev, A. Algasov, O. Usoltsev, M. A. Soldatov, A. Bugaev, Yu. Rusalev, C. Lamberti, A. V. Soldatov "PyFitit: the software for quantitative analysis of XANES spectra using machine-learning algorithms" Computer Physics Communications 2020 250 107064 (Impact-factor: 3.748 ) DOI: 10.1016/j.cpc.2019.107064

5. Kirichkov M.V., Bugaev A.L., Skorynina A.A., Butova V.V., Budnyk A.P., Guda A.A., Trigub A.L., Soldatov A.V. "In situ time-resolved decomposition of β-hydride phase in palladium nanoparticles coated with metal-organic framework" Metals 2020 10 (6) 810 (Impact-factor: 2.259 ) DOI: 10.3390/met10060810

6. O.A. Usoltsev, A.L. Bugaev, A.A. Guda, S.A. Guda, A.V. Soldatov "Absorption of hydrocarbons on palladium catalysts: From simple models towards machine learning analysis of X-ray absorption spectroscopy data" Topics in Catalysis 2020 63 58–65 (Impact-factor: 2.226 ) DOI: 10.1007/s11244-020-01221-2