Методика количественного анализа локальной атомной структуры на основе данных резонансной рентгеновской спектроскопии


Дата начала работ по гранту: 13.06.2019
Дата окончания работ по гранту: 31.12.2020
Руководитель: Гуда Александр Александрович
Исполнители: Киричков Михаил Викторович / Русалев Юрий Владимирович / Терещенко Андрей Александрович

Спектроскопия рентгеновского поглощения и эмиссии используются для исследования материалов в условиях operando, включая процессы возбуждения с помощью лазерного импульса. Три энергетических диапазона спектра рентгеновского поглощения - протяжённый (EXAFS), ближний (XANES) и предкраевая область являются независимыми источниками информации о локальном атомном строении и зарядовом состоянии поглощающего атома. Однако надёжных ab initio методов моделирования предкраевой области спектров не существует. Резонансный режим измерений, который объединяет поглощение и эмиссию в процессе неупругого рентгеновского рассеяния (RIXS), повышает чувствительность к малым изменениям локальной атомной структуры за счет исключения уширения спектральных линий из-за конечного времени жизни возбужденного состояния фотоэлектрона. Именно эта методика является в настоящее время золотым стандартом спектроскопии, внедряемой на всех строящихся и работающих рентгеновских лазерах на свободных электронах. Однако из-за сложностей теоретического моделирования в настоящее время предкраевая область спектра и RIXS используются в основном как отпечатки пальцев, особенно для реальных структур с низкой симметрией. Настоящий проект направлен на преодоление существующего барьера между безпараметрическими одноэлектронными расчетами для дальней энергетической области спектров рентгеновского поглощения и многочастичными атомными мультиплетными расчётами. В последнем подходе учитываются мультиплетные эффекты, возникающие для сильно коррелированных 3d и 4f электронов, однако необходимость подбора параметров для каждого отдельного соединения приводит к отсутствию предсказательной способности. Новая методология, которая будет разработана в этом проекте, будет опираться на взаимосвязь между мультиплетными расчётами в теории поля лигандов и одноэлектронной теорией функционала плотности (DFT) с использованием локального гамильтониана, построенного на основе функций Ванье.


Публикации по направлению


Всего отобрано 0 публикаций с суммарным значением Impact-factor = 0